近日，中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院醫(yī)工所納米調(diào)控與生物力學(xué)研究中心在電催化甲烷氧化轉(zhuǎn)化研究方面獲得新進(jìn)展。相關(guān)成果以Electrochemical CH4 oxidation into acids and ketones on ZrO2:NiCo2O4 quasi-solid solution nanowire catalyst（《利用氧化鋯：鈷酸鎳準(zhǔn)固溶體納米線作為電催化陽極催化劑進(jìn)行甲烷氧化生成酸和酮》）為題，發(fā)表于催化領(lǐng)域期刊Applied Catalysis B: Environmental（《應(yīng)用催化B-環(huán)境》）（Applied Catalysis B: Environmental, 2019, 259, 118095）。該工作經(jīng)由副研究員馬明與韓國延世大學(xué)教授Jong Hyeok Park合作完成，馬明為第一作者及共同通訊作者。

　　甲烷氣體作為低二氧化碳釋放的燃料備受關(guān)注，但由于其三十倍于二氧化碳的溫室效應(yīng)，其開采運(yùn)輸過程中的泄漏會導(dǎo)致一系列環(huán)境問題及氣候變化。因此，將甲烷轉(zhuǎn)化成液態(tài)燃料進(jìn)行存儲及運(yùn)輸，可較好解決上述問題。目前，科學(xué)家針對甲烷氧化轉(zhuǎn)化的工作進(jìn)行了大量的研究，但多種轉(zhuǎn)化手段需要的條件都相對困難，比如需要高溫高壓反應(yīng)、利用貴金屬催化劑等。而電化學(xué)催化轉(zhuǎn)化過程可在常溫下進(jìn)行，并且具備長時間連續(xù)反應(yīng)的潛力，有利于產(chǎn)業(yè)化轉(zhuǎn)化生產(chǎn)。

　　基于上述考慮，研究團(tuán)隊成功研發(fā)出一種新型ZrO2:NiCo2O4準(zhǔn)固溶體陽極催化劑，并利用該催化劑實現(xiàn)了甲烷電催化轉(zhuǎn)化生成丙酸和丙酮等，20個小時反應(yīng)后的甲烷轉(zhuǎn)化效率達(dá)到47.5%。該ZrO2:NiCo2O4催化劑中，NiCo2O4作為甲烷氧化轉(zhuǎn)化的主要催化成分，利用Ni原子較高的催化活性實現(xiàn)了甲烷的快速氧化，使得正丙醇和異丙醇成為初步的中間產(chǎn)物。隨著反應(yīng)時間的延長，正丙醇和異丙醇進(jìn)一步被氧化轉(zhuǎn)化成丙酸和丙酮，為該甲烷氧化過程的終產(chǎn)物，經(jīng)過20個小時反應(yīng)后的丙酸產(chǎn)率經(jīng)計算為1173umol/gcat/h。該工作為甲烷電催化轉(zhuǎn)化研究提供了新的研究思路。

　　該工作得到深圳先進(jìn)院優(yōu)秀青年創(chuàng)新基金等的支持。

　　圖：ZrO2:NiCo2O4催化劑制備及催化甲烷轉(zhuǎn)化示意圖，甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)物1H-NMR譜圖及甲烷氧化轉(zhuǎn)化率，主要產(chǎn)物選擇性及產(chǎn)率